两征犬戎，平定西方后，穆王继续西伐，于穆王十三至十七年（前963年—959年），进军至昆仑之丘，这段历史被详细记录在《穆天子传》中。近代人认为《穆天子传》为战国所作，内容多不真实，但反映了当时周与西北各方国部落往来的情况，是中国与西域进行交流的最早史料记载。
周穆王自镐京至西王母之邦，行程共1.21万里。传统学者们认为，按照故事中所说的里程，西王母之国应在西亚或欧洲。但在1992年中日两国关于《穆天子传》的学术研讨会上，学者们指出，中国秦以前的“里”指的是“短里”，只有今77米长。因此，西王母之国应在今甘肃、新疆一带，它以西宁、兰州为前庭，以新疆为后庭，中心在敦煌、酒泉一带。这一观点与班固在《汉书·西域传》中长安至锡尔河流域的康居有1.23万里的记述一致；
东攻徐国
周穆王西略，长年不在朝，位于周王朝东南的徐国趁机作乱，率领臣服于自己的诸侯攻打周。于是周穆王西征之后，转战东南。
徐国在商代就是淮夷大国，周初曾跟随武庚叛乱，周公二次东征后，徐国时叛时服。穆王时期，徐国再次兴盛起来。据《史记·周本纪》和《后汉书·东夷列传》载：徐国国君徐子自称徐偃王，率九夷淮夷诸部侵扰宗周，穆王便联合楚国攻徐。破徐国后，穆王封他的儿子嬴宝宗到彭城为徐子，继续管理徐国。
平定徐乱后，穆王继续东进，抵达九江，开始南征。通过巡游征伐，周穆王使东南许多方国和部落归顺于周的统治，对周王朝的发展具有积极意义。在南征取得成就后，穆王仿照祖先，在涂山（今安徽怀远东南）会合诸侯，巩固了周在东南的统治。
周穆王八骏图
周穆王元年，穆王任命君牙为大司徒，伯同为太仆，申诫周政。
周穆王十二年，穆王西征犬戎（居陕北神木，山西保德一带），获其五王，又得四白鹿，四白狼（氏族），遂迁于太原（山西西南汾洮流域）。得炼赤刀，用之割玉如切泥。
周穆王十三年，造父因为善于驾马被周穆王宠幸，穆王得良骥，遂以造父御马西征，至于青乌之所解（乌居三危山，在甘川交界处）。
同年，淮夷大举西侵，前锋至芮国（今华阴境，为西入宗周的咽喉）。周穆王长驱归国，命录终（即《后汉书·东夷传》所称之楚文王）以成周八师伐淮夷，在古师（今湖北郧县东南八十里之“古塞”）安营扎寨。在此之前，白□父已率师省麸地至古师与录终会师，抄淮夷后路，淮夷崩退。
周穆王十四年，西极之国（中亚地区）有化人（魔术师）来见，能入水火，贯金石，变化多端，穆王为其所惑，遂西游。途中得能工巧匠偃师，制木偶人肖似真人，能合乐拍歌舞。穆王携其同归宗周。
周穆王十七年，西王母入周朝见，穆王以宾相待，赐居昭宫。
周穆王三十七年，穆王大起九师，伐荆楚。
周穆王三十九，穆王大会诸侯于涂山（泰山下会稽山）。
周穆王四十年孟春，穆王归于南郑，命吕侯为司寇。
周穆王五十一年，穆王命吕侯作《吕刑》